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Structure et dynamique des biomolécules

La résonance magnétique nucléaire comprend un ensemble de techniques spectroscopiques destinées aux études structurales et dynamiques (mouvements internes, diffusion, …) de molécules dans des contextes très divers, en phases liquide ou solide. Une part importante de l’activité de l’équipe porte sur les développements méthodologiques de la RMN, en solution et en phase solide. Le laboratoire dispose d’une instrumentation de pointe, regroupant en particulier un spectromètre 800 MHz permettant de réaliser des expériences en phases solide et liquide ainsi que de micro-imagerie. De plus, ce qui est tout particulièrement intéressant dans le contexte du DIM MaTerRE, des expériences de polarisation nucléaire dynamique (DNP) en phase solide sont réalisables grâce au gyrotron associé au spectromètre, permettant de réaliser des expériences de spectroscopie en phase solide avec rotation à l’ « angle magique » et  DNP (MAS-DNP) avec un gain en sensibilité pouvant aller jusqu’à un facteur d’environ 50 dans les cas favorables. Dans le contexte du stockage de CO2 par exemple,  l’application de cette techniques à l’étude de matériaux poreux serait par exemple particulièrement adaptée en permettant une très bonne imprégnation de l’échantillon par la solution contenant le radical stable.

Grâce à la RMN du solide, nous nous intéressons à l’étude des matériaux fonctionnels, en particulier aux aspects structuraux, qui peuvent être obtenus avec une résolution atomique. Nous nous sommes spécialisés dans l’étude des noyaux qui souffrent d’une faible sensibilité en RMN et ce, soit par des techniques d’hyperpolarisation, soit grâce à la fabrication de sondes RMN « sur mesure ». En outre, nous avons également la possibilité de réaliser des études dynamiques  par des expériences RMN à températures variables, de 1,2 K  à 350 K.

Par ailleurs, la polarisation nucléaire dynamique avec dissolution (D-DNP), qui permet la mise en œuvre d’expériences impossibles à réaliser dans des conditions usuelles, grâce à des gains de sensibilité pouvant atteindre 10000 en solution. Nous disposons au laboratoire d’une telle instrumentation, présente dans très peu de laboratoires en France et au monde. Grâce à cette augmentation de la sensibilité il devient possible d’explorer divers phénomènes dynamiques, en particulier des réactions chimiques rapides.

Nous développons également de nouvelles méthodologies (états de spin à longue durée de vie, …) qui peuvent être appliquées à l’étude des réactions chimiques, notamment dans le contexte de la libération/capture du CO2.

Enfin, des technologies innovantes de relaxométrie à haute résolution permettent la réalisation de mesures de relaxation de spin à des champs allant de 14,1 T à 0,3 T et ouvrent ainsi le champ à des explorations dynamiques encore plus complètes.

L’ensemble de ces développements méthodologiques et instrumentaux de l’équipe permettront ainsi d’entrer en synergie avec les applications abordées dans le DIM MaTerRe.

Membres de l’équipe

• ABERGEL Daniel
• BAUDIN Mathieu
• FERRAGE Fabien
• TAN Kong Ooi
• SHEBERSTOV Kirill
• THALAKOTTOR Vineeth

Plateformes et équipements

• Spectromètre RMN 800 MHz (à grande ouverture) avec polarisation nucléaire dynamique (MAS-DNP et DNP avec dissolution) – équipé pour l’observation de noyaux bas gamma ;
• Spectromètre RMN 400 MHz avec polarisation nucléaire dynamique avec dissolution ;
• Spectromètre RMN 600 MHz équipé d’un système de navette pour des expériences de relaxométrie à haut champ

Publications d’intérêt

• Lu, W., Pang, Z., Lamaire, A., Liu, F., Dai, S., Pinto, M.L., Demir-Cakan, R., Ooi Tan, K., Van Speybroeck, V., Pimenta, V. and Serre, C. (2024), Unraveling the Mechanisms of Zirconium Metal–Organic Frameworks-Based Mixed-Matrix Membranes Preventing Polysulfide Shuttling. Small Sci., 4: 2300339. https://doi.org/10.1002/smsc.202300339
• C. Amerein, U. Banerjee, Z. Pang, W. Lu, V. Pimenta, K. O. Tan, (2023) “In-house fabrication of 1.3 to 7 mm MAS drive caps using desktop 3D printers”, Journal of Magnetic Resonance, 348, 107391, DOI: 10.1016/j.jmr.2023.107391
• D. Carnevale, G. Mouchaham, S.Wang, M. Baudin, C. Serre, Bodenhausen, D. Abergel (2021) “Natural abundance oxygen-17 solid-state NMR of metal organic frameworks enhanced by dynamic nuclear polarization”, PCCP, 23, 2245-2251, doi: 10.1039/D0CP06064J

Laboratoires :